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엑시톤 반입자 통해 광변환 효율 저하요인 규명
2016-04-01

엑시톤 반입자 통해 광변환 효율 저하요인 규명

이황화몰리브덴 원자층 2차원 물질을 이용한 광소자 개발 가능성
미래창조과학부(장관 최양희)는 원자층 반도체에 빛을 흡수시키면 기존에 관측할 수 없었던 새로운 형태의 엑시톤 반입자가 나타나 광변환 효율을 저하시킨다는 것을 국내 연구진이 규명했다”고 밝혔다.  이 연구는 미래부 기초연구사업(중견연구자지원사업)의 일환으로 연세대 최현용 교수 연구팀에 의해 수행됐고,  Nature Communications 2월 25일자에 논문명(1s-intraexcitonic dynamics in monolayer MoS2 probed by ultrafast mid-infrared spectroscopy)으로 게재됐다.
 


최현용교수

그동안의 난제 규명이 큰 의미
광전자 분야에 기여 가능성 커
그 동안 학계에서는 광변환 효율이 매우 낮게 보고되었는데, 그 원인이 무엇인지 많은 과학자들이 정확한 규명을 하지못하고 있었다.  따라서 연구팀이 규명한 낮은 광변환 효율이 엑시톤 반입자로 인한 것임을 실험적으로 밝혀낸 것은 의미가 크다고 할 수 있다.  2000년대에 들어서 각광받게 된 신소재 그래핀의 발견 이후로 원자수준 두께의 신물질을 찾으려는 시도가 많이 있었다. 그 중 그래핀에 이어 가장 많은 주목을 받고있는 TMDC는 그래핀이 갖지 못하는 반도체 특성과 매우 강한 광학적 성질을 갖고 있어 반도체 소자, 광전자소자로의 응용 가능성이 기대되는 물질이다. 최현용 교수 연구팀은 그동안 MoS2의 광학적 특성을주제로 지난 2013년부터 수차례에 걸쳐 논문을 게재한바 있다.  최 교수 연구팀의 논문은 주로 펨토초 레이저펄스에 의해 MoS2의 광학적 특성 변화가 수 피코초(10-12초) 단위로 매우 빠르게 일어남을 밝힌 논문으로, TMDC의 물리적 특성을 광학적으로 분석한 결과다.
최 교수 연구팀은 기존 광학적 실험으로는 접근이 불가능한 엑시톤 반입자를 측정하기 위해 초고속 중적외선 분광법과 가시광선 분광법을 동시에 진행했고, 그 결과로 펨토초 레이저 입사 직후 수 피코초 정도의 시간동안 보이는 엑시톤 반입자들을 발견했다. 최현용 교수는 “이번 연구는 과학계의 난제 중 하나를 풀어낸 것으로 향후 광센서, 광검출기, 태양전지 등 다양한 광전자 분야에 기여할 것으로 기대된다”고 연구의미를 설명했다.

차세대 소재로 각광불구, 원인규명 안돼
원자층 반도체는 그래핀과 같이 두께가 원자층이면서, 밴드 갭이 존재해 빛의 흡수가 용이한 물질로 MoS2, WS2,  MoSe2 등의 전이금속 디칼코게나이드계열의 2차원 물질이 있다. 또한, 엑시톤(Exciton) 반입자란 모든 반도체는 빛을 흡수했을 때, 전자와 정공이라는 자유전자가 생성되어 전류가 흐를 수 있는데, 특정한 조건에서 전자와 정공이 매우 강하게 묶여 빛에 의한 전류, 즉 광전류를 만들어낼 수 없는 상태를 말한다. 이황화몰리브덴(MoS2)은 몰리브덴(Mo)과 황(S)이 육각모양으로 서로 공유결합해서 판형구조를 이루는 물질로, 밴드 갭이 없는 그래핀과 다르게 1 나노미터(10-9m) 두께의 단일 층에서도 밴드 갭이 존재하기 때문에 차세대 반도체 신소재로 각광받고 있다. 또한, MoS2의 강력한 빛과 물질 간 상호작용 능력은 태양전지, 광 탐지기, 발광소자 등의 광전자 소자로 제작했을 때, 그 효율을 향상시키는데 탁월할 것으로 기대되고 있다.
뿐만 아니라, 원자단위의 두께만으로도 충분히 동작이 가능하기 때문에 광전자 소자를 소형화, 경량화시켜 몸에 붙이거나 박막처럼 만들어 사용할 수 있다. 그러나 그동안 광소자 응용을 위한 많은 노력에도 불구하고, 2차원 물질을 이용한 광소자(대표적인 태양전지)의 효율은 이론적 예상치를 크게 밑돌아 전 세계 과학자들에게 그 원인이 무엇인지 큰 골칫거리가 되고 있었다.

MoS2 단일 박막에 펨토초 레이저를
쪼이는 방식의 초고속 분광법 이용
최현용 교수 연구팀은 MoS2 단일박막에 펨토(10-15,단위기호는 fs)초 레이저를 쪼이는 방식의 초고속 분광법을 이용하여 광학적으로 측정이 불가능했던 새로운엑시톤 상태를 발견했다.펨토초 레이저가 MoS2에 입사되면 엑시톤을 형성한다.MoS2의 엑시톤은 얇은 박막환경에 의한 강한 공간적양자가둠 현상으로 인해 기존 실리콘이나 갈륨아슈나이드(GaAs) 반도체에서의 엑시톤보다 훨씬 안정적인엑시톤을 만드는데, 이 엑시톤 준위와 전자 전도대 사이에 기존 전기적 및 광학적으로 관측 불가능한 새로운 엑시톤 반입자가 존재함을 발견했다.이 새로운 엑시톤 반입자는 수소원자의 명명법을 따라2p, 3p 등으로 표기되며, 본 연구를 통해 A 엑시톤의3p준위, B 엑시톤의 2p, 3p준위를 발견할 수 있었다.이와 함께 엑시톤 기본준위인 1s상태로부터 매우 짧은피코 초 시간동안 광학적으로 중적외선 에너지만큼의전이가 가능함을 발견했다.MoS2 단일박막의 엑시톤에 대한 연구는 많이 이루어져 왔지만, 가장 측정이 간단한 1s준위에 대한 관측만이 있어왔다. 이번 연구는 1s준위뿐만 아니라, 기존에측정할 수 없었던 엑시톤 반입자들을 초고속 광학적분광법으로 발견했기 때문에 실제로 MoS2 단일박막내 엑시톤을 효율적으로 분리시켜 광전자 소자로 응용할 때에 필요한 기초지식들을 제공할 수 있다.

광변환 효율을 증가시킬 수 있는 해결책 제시
엑시톤 반입자는 전자와 정공이 매우 강력하게 결합되어 전자들이 자유롭게 움직일 수 없게 하여 빛에 의해 발생되는 광전류의 생성을 방해하는 역할을 하게 되는데, 이번 엑시톤 반입자의 발견은 MoS2가 광전자 소자로서 가지고 있던 가장 큰 문제점인 자유 전자/정공의 분리 가능성에 대한 근본적인 원인을 밝혔다.  또한, 엑시톤 반입자의 구속 에너지를 정확히 측정함으로써 자유전자(즉, 광전류)를 만드는데 필요한 최소한의 에너지(0.3eV)를 실험적으로 밝혀 광변환 효율을 증가 시킬 수 있는 해결책을 제시할 수 있게 되었다. 이 연구는 그동안 꿈의 신 물질로 불리던 그래핀에 비해 수십 배의 광 흡수율을 보이지만, 낮은 광변환 효율을 나타낸 2차원 원자층 물질의 광학적 특성을 엑시톤 반입자라는 발견을 통해 해석했고, 엑시톤 구속을 깨뜨릴 수 있는 최소 에너지 값을 제시함으로써 태양 전지 등의 광소자 활용에 필요한 기본 원리를 밝혀냈다.
응용적인 측면에서 엑시톤 형성은 빛 주입에 의한 전류형성을 방해하는 가장 큰 요인이기 때문에, 엑시톤을 효과적으로 분리시킬 수 있는지에 대한 연구는 태양전지의 연구 분야에서 가장 중요한 주제이다.  기존 태양전지의 대체주자로 거론되는 유기반도체 물질(organicsemiconductor)이나 페로스카입 물질군(perovskite) 등의 물질들도 마찬가지로 엑시톤의 효율적인 분해와 그로 인한 전류발생 등을 가장 중요한 이슈로 삼고 있다.


[그림 1] MoS2의 초고속 광학적 분광법 도식
MoS2 단일박막에 펨토초 레이저를 입사시켜 자유전자와 정공을 발생시킨 후 엑시톤을 형성하는 징후를 중적외선과 가시광선을 투과시켜 측정하였다. 이를통해 새로 발견한 엑시톤 반입자는 펨토초 레이저가 입사된 후 피코초의 시간동안만 광학적으로 측정이 가능하다.


[그림 2] 시간에 따른 엑시톤 전이 동역학(왼쪽), 연구진에 의해 발견된 MoS2 엑시톤의 새로운 에너지 준위(오른쪽)
초고속 중적외선 분광법을 통해 측정한 세 가지 엑시톤 반입자의 시간에 따른 발생과 소멸을 나타낸다. 각각의 그래프들은엑시톤 반입자에 대한 엑시톤 간 전이를 이용하여 측정했다.


<용어설명>
1. 네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)誌
네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)는 과학, 기술 분야 최상위 학술지인 Nature지의 자매지 중 하나로 2010년도부터 온라인 출판 되었으며, 학술지표 평가기관인 Thomson JCR 기준 전 세계 복합 자연과학 분야(Multidisciplinarysciences) 학술지 중 3위에 해당하는 영향지수(impact factor 11.47)를 가지고 있다.
2. 이황화몰리브덴 단일박막
이황화몰리브덴 (이하 MoS2)은 몰리브덴(Mo)과 황(S)이 육각 모양으로 서로 공유결합을 이루어 판형 구조를 형성한 반도체 물질로, 흑연과 같이 판처럼 뜯어질 수 있다.  MoS2를 계속 뜯으면 단일 박막의 형태로 만들 수 있으며, MoS2 단일박막은 1 나노미터 (10-9 m) 수준 두께로 반도체 동작을 할 수 있는 유일한 물질이다. 또한 매우 얇은 두께임에도 불구하고 매우 강한 광학적 특성을 가지기 때문에 태양 전지, 광 탐지기의 여러 광전자 소자에 응용될 수 있다.
3. 펨토초 레이저 시스템
초고속 펄스를 생성하는 레이저 시스템으로서, 펄스 하나의 시간 폭은 약 50 fs (10 -15초) 이다.
4. 초고속 광학적 분광법
펨토초 레이저 펄스를 이용하여 물질 내에서 일어나는 매우 빠른 광전자 현상을 측정하는 기술로, 최현용 교수 연구팀은 이를 통해 엑시톤 반입자를 새로 발견했다.
5.원자층 반도체
그래핀과 같이 두께가 원자층(작은 원자가 한 겹으로 배열)이지만 밴드 갭이 있어서 빛의 흡수가 용이한 물질이다. 대표적으로 MoS2, WS2, MoSe2 등의 전이금속 디칼코게나이드 계열의 2차원 물질이 있다.
6.엑시톤
반도체 물질이 빛을 흡수하였을 때, 그 에너지가 자유전자와 정공 쌍을 만들게 되는데, 이 전자와 정공이 강한 인력으로 결합하여 만들어지는 입자를 엑시톤이라 한다. 태양 전지, 광 탐지기 등의 여러  광전자 소자를 동작시킬 때 매우 중요한역할을 하는 핵심 입자이며, 엑시톤에 의한 광학적 특성은 MoS2에서 더욱 두드러지게 나타난다.
7. 엑시톤(Exciton) 반입자
모든 반도체는 빛을 흡수하였을 때, 전자와 정공이라는 자유전자를 만들어 내서 전류가 흐를 수 있다. 그러나 특정한 조건에서는 전자와 정공이 매우 강하게 묶여 서로 속박되어 물질 내에서 자유롭게 움직이지 못하게 되어 빛에 의한 전류, 즉 광전류를 만들어 낼 수 없다.  전자기적의 강한 속박력으로 묶여 있는 전자와 정공의 상태를 엑시톤cit(oEnx) 반입자라고 부른다.


 
 

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