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[해외기술특집] 고체 산화물형 연료전지 표준화
2009-02-04

고체 산화물형 연료전지 표준화


개요

고체 산화물형 연료전지(SOFC : Solid Oxide Fuel Cell)는 1960년대부터 기초 연구가 개시되어 지금까지 연구 개발 중이다. 그 결과 현 상태에서는 구성 재료, 제조 프로세스, 시스템 구성 등에 대해 기본 기술로 일단 전망한 후 2003년 무렵부터 여러기업에서 프로토 타입 시스템을 출시하고 있다. 일본에서는 2007년부터 1㎾ 이상의 정치형(定置型) SOFC에 대해 필드 시험을 개시했다. 향후 수년 내 상용화하기 위해 저코스트화를 중심으로 내구성, 유지 보수성 향상, 도입 마켓 개발 등이 진행돼야 할 것이다.
SOFC가 적용화되면 기술 그 자체의 성숙은 물론 안전성 확보, 성능 평가 보증 등의 측면에서 SOFC 기술 기준 제정, 규격 · 표준화 정비도 중요해진다.
일본에서는 연료전지에 대해 안전성을 확보한다는 측면에서 전기 사업법, 소방법 등의 강제 법규 또는 이를 보완하는 민간 기술 규격에 의해 기술 기준을 검토, 제정하고 있다. 또한 기술 개발의 진전에 따라 소형 시스템에 대한 규격 완화도 검토 · 실시되고 있으며, 일본공업규격(JIS : Japanese Industrial Standard)에대해서도준비가진행되고있다.
전 세계적으로 국제전기표준회의(IEC), 국제표준화기구(ISO)를 중심으로 연료전지 분야의 규격 · 표준화가 추진되고 있다. 현재 SOFC 국제 규격화에 대해서는 큰 움직임이 없지만, SOFC 개발이 순조롭게 추진되면 규격 표준 정비의 움직임도 가속될 것으로 생각된다.
여기에서는 이러한 상황에 입각하여 연료전지, SOFC에 대해 국내외 표준화 동향 및 일본 산업기술종합연구소의 표준화 대처 방안에 대해 소개한다.

연료전지의 국제표준화 동향

연료전지의 국제표준화에 대해서는 1998년 10월 에 설립된 IEC 연료전지 전문위원회(TC 105 : Technical Committee 105)가 WG(Working Group)를 설립하여 정치용, 이동용, 포터블 등 각각의 적용 형태로 국제표준화를 진행 중이다.(<표 1> 참조)

또한 이동체용 연료전지는 ISO/TC 22/SC 21하에서 ISO/IEC 합동 WG로 활동을 진행하고 있다.
그리고 연료전지에 관련된 개질기 등 수소 기술은 ISO/TC 197에 의해, SOFC 재료의 규격 표준화는 ISO/TC 206에 의해 각각 표준화가 진행되고 있다.
이러한 IEC, ISO의 활동에 대해 유럽에서는 유럽표준화위원회/유럽전기표준위원회가 연료전지 가스 난방기기(전력 출력 11㎾ 이하) 규격을 독자적으로 작성하도록 하는 움직임이 있어 IEC 활동과의 중복이 문제가 되고 있다.
FCTESTNET(Fuel Cell TEsting and STandardisation Thematic NETwork)는 EC(European Committee)의 Fifth Framework Pramework Program에서 2003년 1월부터 개최된 프로젝트로, 연료전지 종류 및 용도에 따라 시험 방법 등을 개발하고 있다. 이는 시험 방법 · 순서를 정비하여 개발 선행되고 있는 시스템을 평가하는 것으로 미국, 일본, 캐나다 등과 비교하여 개발이 늦었던 유럽의 연료전지 개발을 촉진함과 동시에 규격, 인증, 분야에서의 주도권 확보를 의미하는 것이다.
따라서 시험 방법 · 순서에 대해서도 품질 보증에 요구되는 제조 · 유통 과정에서의 소급과 당시 측정정밀도 보증(계측 트레이서빌리티)을 고려한다. 그러나 이것은 IEC/WG4 정치용 · 성능 시험 방법(IEC 62282-3-2)에서도 제조사 · 사용자 간 이해를 고려하므로 측정 정밀도(불확실함)가 기재되지 못한 것과는 대조적이다. 또한 계측 트레이서빌리티와는 실제 계측에 이용되는 계측기가 국가 표준에서 각종 교정기를 거쳐 연쇄적으로 고정되어 측정 정밀도(불확실함)가 명확해지지만, 최근에는 국제적인 품질 보증을 담보하는 방법으로 세계적으로 중요시되고 있다.
FCTESTNET는 2006년 1월부터 후속 프로젝트인 FCTESQA(Fuel Cell Testing, Safety and Quality Assurance)로 발전하여 <그림 1>과 같은 체제로 시험 방법, 안전성, 품질 보증, 국제표준화 확립을 진행할 예정이다.

이 프로젝트에는 EU 가맹국 이외에도 미국, 러시아, 한국, 중국이 참가를 표명했으며 일본은 NEDO를 중심으로 조정이 진행됐다. 2007년에는 PEFC(Polymer Electrolyte Fuel Cell)단 셀 시험 방법이 일본, 미국에 의해 공동 제안되어 SOFC단 셀 시험 방법에 대해서도 표준화가 검토됐다.

연료전지에 대한 일본의 규격 표준화 대처법

일본에서는 주로 안전성 확보의 관점에서 전기 사업법, 소방법, 품질 확보 제휴 가이드라인 등의 기술 기준 및 이를 보완하는 민간 규정(예를 들어 JEAC 5002-1992 연료전지 발전 규정)에 의해, 연료전지 규모, 용도 등에 따라 설치 · 운전이 규정되는 것 외에도 주로 PAFC(Phosphoric Acid Fuel Cell)에 대해 JIS가 제정됐다.
또 밀레니엄 프로젝트 중 하나로 실시됐던 ‘연료전지보급기반정비사업(2000~2004년)’에서는 자동차용, 정치용 등 연료전지 보급 기반을 정비하기 위해 각종 시험 및 평가 방법을 개발했다. 그와 동시에 이 결과를 기반으로 10㎾ 미만의 PEFC, SOFC에 대해 전기 사업법, 소방법으로 규정된 ① 상시 감시, ② 질소가스 추방, ③ 전기 주임기술자의 선임 및 보안 규격 신고, ④ 소방서로의 신고, ⑤ 3m 이상의 설치 이격 거리, ⑥ 역화 방지 장치 설치, ⑦ 과압 방지 장치 설치, ⑧ 가열 가스 검지기 설치 등에 대한 규제 완화가 검토, 실시되고 있다.
규격에서는 IEC/TC 105의 활동 성과와 함께 소형 PEFC에 대해 몇 건의 JIS 규격이 제정될 예정이다.
2005년도부터는 후속 사업인 ‘수소사회구축 공통기반 정비 사업(2005~2009)’이 시작됐으며, 소형 SOFC에 대해서는 일본가스협회, 일본가스기기검사협회, 일본전기공업회(JEMA)에 의해 안전성 시험 방법, 데이터 취득 등이 이루어져 이를 기본으로 PEFC와 동등한 규격 완화가 검토, 실시되고 있다.
또 규격에 관해서는 일본 산업기술종합연구소가 SOFC 시스템 발전 효율 시험 방법에 대해서 JEMA와 공동으로 표준 사양서(TS : Technical Specification) 원안을 작성하는 등 일본파인세라믹협회에 의해 재료 평가의 관점에서 SOFC단 셀의 분극 특성 시험법이 ISO/TC 206으로 제안되고 있다. 2007년부터는 ‘수소사회구축공통기반정비사업’의 성과를 이용하여 시스템 안전성 시험 방법, 성능 시험 방법의 국제표준화를 위한 원안 작성을 개시했다.
인증은 일본 경제산업성이 일본전기협회에 위탁하여 가정용 연료전지 보안 기술 검토회가 2002년도에 설립됐으며, 여기에서는 가정용 연료전지 발전설비를 일반 전기 공작물로 만들 때 필요한 기술적 안전 요건, 연료 전지 시스템의 인증 방법에 대해 검토했다. 그 결과 2004년에는 JEMA에 가정용 연료전지 인증 시스템 검토 위원회가 설립되어 ① 연료전지 설비, 비열 이용 설비, 역변환장치 등에 따라 각각의 형식으로의 조합에 대응, ② 전기 사업법을 비롯하여 소방법, 수도법 등에 관계되는 기존 인증제도 활용, ③ One Stop Testing에의 대응을 고려한 인증제도가 2004년 12월에 제정됐다.

규격 · 표준화를 지향한 고정밀 SOFC 효율 측정 기술 개발

지금까지 설명한 것처럼 연료전지 관련 규격 · 인증제도 정비는 급속히 추진되고 있지만, 각종 측정정밀도(불확실함)와 트레이서빌리티에 대한 대부분의 검토는 진행되고 있지 않다. 향후 실시될, 보다 고도의 기술 개발 또는 SOFC가 실용화될 때의 품질 보증을 고려한 규격 표준을 정비하기 위해서는 트레이서빌리티를 유지하면서도 보다 고정밀한 성능 계정 · 해석 방법을 개발하는 것이 매우 중요해 질 것이다. 예를 들어 SOFC 개발에서는 성능 노화율이 0.25%/1000h 이하가 되어야 하지만, 노화율의 정의가 정확하게 규정되어 있지 않는 한 기존 측정 기술에서는 정밀도상 비슷하게 측정하는 것이 현재 상황에서는 어려울 것으로 생각된다.
따라서 일본 산업기술종합연구소에서는 SOFC개발 효율에 있어 발전 효율 계산에 필요한 전력량, 연료가스 사용량, 발열량 내 측정 오차가 큰 가스 사용량, 발열량에 대해 고정밀도 측정 · 교정 방법을 개발했으며, 이것을 기본으로 트레이서빌리티를 고려한 SOFC 시스템 발전 효율 측정 기술에 대해서 TS 원안을 JEMA와 협력하여 작성했다. 또 연료인 도시가스, 수소에 대해 유량 표준 개발을 실시하고 있으므로 이에 대해 설명한다.
발전 효율 측정은 JIS 표준 보고서(TR : Technical Report) C 3000에 규정된 것처럼 송전단 출력, 원(原)연료 사용량, 연료 발열량으로 발전효율을 구했다. 그리고 발전 효율의 불확실함이 위의 언급된 목표가 되도록 각각 ±0.3%를 기준으로 기존 계측법을 조사했다. 그 결과 전력 계측에서는 기본 확도(確度)가 측정 레인지의 ±0.06% FS 전력계가 시판되고 있고 트레이서빌러티에 입각한 교정 시스템도 정비되고 있으므로 문제가 없다는 것이 판명됐다. 그러나 융커스법(法) 또는 가스크로마토그래프를 이용한 도시가스 등의 연료 발열량 측정(JIS K 2301), 습식 가스미터(체적 유량계)를 이용한 원연료 사용량(유량) 계측은 상당히 이상적인 계측 환경 하에서는 목표 불확실함을 달성할 수 있는 가능성이 있으며, 아래에 열거한 문제점 때문에 그 실현이 어렵고 트레이서빌리티 확보도 어려울 것으로 판명됐다.

① 습식 가스미터와 융커스법에서는 기기의 보수 · 교정 · 운용 · 관리가 번잡하다.
② 습식 가스미터에는 유체와 접하는 액면이 있고 이것을 통과하는 유체는 성분이 변한다. 따라서 성분 의존성을 가진 임계 노즐을 이전 표준기로 하는 국가 표준에서는 직접 트레이서빌리티를 확보하는 것이 어렵다.
③ 가스 크로마토그래프는 질량법에 의한 1차 표준 가스를 출발점으로, 적어도 5단계 정도의 계측 및 계산을 거쳐 연료 체적 농도를 계측하도록 교정되기 때문에 오차 요인이 많다.
④ 연료 발열량과 원연료 사용량은 체적 기준으로 규정돼 있지만, 연료 발열량은 각 성분의 질량에 비례하기 때문에 압축 계수를 이용하여 체적 농도에서 몰(Mol) 농도(질량기준)로 변환하여 연료 발열량을 구한다. 그 때문에 오차 요인이 많다.

따라서 이런 문제를 해결하기 위해서는 연료 유량을 체적 기준에서 질량 기준을 바꿔, 운용 · 교정 등이 용이한 열식 유량계(질량 유량계)를 이용한다.
그와 동시에 가스 크로마토그래프로 가스 조성을 계측하고 연료 발열량을 계산하여 <그림 2>과 같은 계측 교정 방법을 검토했다.
표준 가스 발생 장치는 트레이서빌리티가 확립된 정밀천칭(精密天秤)으로 구성된 시스템으로, 여러대의 도시가스 성분 가스봄베를 정밀천칭에 탑재하여 각각의 질량 감소량을 제어하는 것으로 정확하게 유량 및 조성이 제어된 가스를 발생시킬 수 있다.
이것을 이용하여 도시가스 성분에 대응한 여러 대의 정밀천칭 유량계를 가진 도시가스 교정기를 교정하고, 도시가스 교정기를 이용해 가스 크로마토그래프를 교정함으로써 정확하게 질량 온도를 측정 할 수 있다.

다음으로 가스 크로마토그래프 측정으로 얻은 가스 조성을 도시가스 교정기로 재현시켜, 열식 유량계의 유량 교정을 행하거나 공기 등을 이용한 유량교정기로 미리 교정된 유량계에 대해 가스종 영향을 보정하는 계수를 구하면 고도로 정밀한 유량 측정이 가능하다.
항습조 등을 이용해 열식 유량계의 오차를 극히 저감한 도시가스 교정기를 시험 제작하여 성능 향상을 검토했다. 그 결과 이 장치에서 이용한 열식 유량계에서는 <그림 3>과 같이 직선 회귀 상관계수 R≧0.9999를 얻을 수 있어 직선성은 측정 레인지의 ±0.01% 미만을 달성할 수 있었다. 또 유량계의 안전성은 3σ로, 측정 레인지의 0.02% 이하임을 확인 할 수 있었다.
이에 따라 오차의 주요인인 습도를 안정적으로 유지하여, 오차 0.1% 레벨의 정밀한 유량 계측이 가능하다는 결론을 지었다.
도시가스 발열량에 대해서는 도시가스 교정기와 가스 크로마토그래프를 접속하고 도시가스를 모의한 혼합 가스를 조제하여 조성을 분석했다. 그 결과 교정기 유량으로 구한 각 성분의 농도와 가스 크로마토그래프로 구한 규격화 농도 차이의 절대치는 주성분인 CH₄에서 0.02~0.11mol%, 다른 부성분에서는 0.07~0.25mol%로, 고정밀한 가스 크로마
토그래프를 검량할 수 있음이 확실해졌다. 또한 보다 쉽게 가스 크로마토그래프를 교정할 수 있도록 시판 표준 가스의 제조 프로세스를 조사했더니 고정밀 천칭을 이용한 표준 가스 제조 방법을 여러 회사에서 채용하고 있었으며, 이 경우 표준 가스 조성의 불확실함은 발열량을 기본으로 0.02% 정도로 줄어들고 이렇게 표준 가스를 이용한 도시가스 발열량 계측 불확실함은 0.1% 정도가 되는 것이 판명됐다. 이 성과를 바탕으로 ‘메탄을 주성분으로 하는 기체 연료를 이용한 고체 산화물형 연료전지 시스템 발전 효율 시험 방법’TS 원안을 작성했다. 또한 이 TS를 대상으로 하는 SOFC 시스템은 SOFC 개발 현황에 입각하여 NEDO 등에서 개발이 진행되고 있는 비교적 소형(1㎾~수 100㎾ 정도)의 주 도시가스 또는 천연가스를 연료로 하는 정치용 SOFC 시스템으로 했다.

수소 유량 기준 또는 도시가스 유량 기준 개발

기체 유량의 표준은 칭량(秤量) 방식 또는 정적조(定積槽) 방식으로 설정되어, 용기 속 용적과 기체상태 방정식으로 구하고 이 질량분의 기체를 흡입하는 데 필요한 시간을 나눠 유량을 구한다.

표준 설비는 교정 대상이 되는 유량계의 하류 측으로 접속되어 유량계를 흐르는 기체를 흡입하여 측정한다.(<그림 4> 참조) 그런데 양방식 모두 흡입 중에 용기 내압력이 상승하므로 하류 측 상태에 있어서 유량이 변화하는 일반적인 유량계 교정에는 이용할 수 없고 그 교정 대상은 하류 측 상태에 유량이 의존하지 않는 임계 노즐로 제한한다. 임계 노즐은 <그림 5>와 같은 구조를 가지고 있다. 노즐에 큰 입력차를 주면 유로 면적의 최소 위치(스로트) 유속이 음속(音速)에 달하고, 그 하류 측에 초음속 흐름이 발생한다. 하류의 상태 변화는 높은 음속에서만 전반하므로 한번 음속에 달한 스로트에서의 흐름은 하류 영향을 받지 않는다. 또 기동부를 가지지 않는 단순한 구조를 하고 있는 임계 노즐의 특성은 장기에 걸쳐 상당히 안정되므로, 그 안정성은 흐르는 기체를 버리고 정적인 측정으로 치환하는 표준 설비보다 더욱 뛰어나다.
일본 산업기술종합연구소에서는 이런 특징을 가지는 임계 노즐을 이용해 수소 유량 기준 및 도시가스 유량 기준의 개발을 실시하고 있다. 수소 유량 기준은 100㎾ 이상의 연료전지 시스템에 대응하기 위해 0~2000L/min 범위의 수소 표준 유량이 발생할 수 있는 멀티 노즐식 이전 표준기를 시험 제작했다.
그리고 소유량용 국가 표준을 이용해 수소로 실(實)가스 교정을 행하는 수소 유량 표준을 0.3% 이내의 불확실함으로 공급할 수 있는 체제를 정비하고 있다.
도시가스 유량 표준에 있어, 도시가스는 산지 및 계절에 따라 성분이 다르기 때문에 실 가스 교정이 어렵다. 그 때문에 실제로 이용되는 도시가스 성분비를 파라미터로 하여 공기 유량 표준을 도시가스 유량 표준으로 변환하는 기술을 개발 중이다. 지금까지는 표준 설정에 이용하는 초정밀 가공 임계 노즐을 시험 제작하고, 이것을 중유량용(中괥量用) 국가 표준으로 공기를 이용하여 교정했다. 그 결과 유량의 실측치가 고정밀한 이론값과 상당히 일치해 가스종이 공기라면 이에 의한 공급의 불확실함은 0.3% 정도임을 확실히 했다. 또 공기 유량 표준을 도시가스의 유량 표준으로 변환하기 위해 이용하는 압력 측정용 프로브를 모의한 것을 초정밀 가공 임계 노즐에 삽입하여 국가 표준으로 교정했다. 그 결과 프로브 면적의 영향을 고려하면 보통의 초정밀가공 임계 노즐과 거의 비슷한 불확실함으로 표준공급이 가능함을 확인했다.
또한 가스 성분 측정치 및 온도와 압력 측정치에서 유량 가스종 의존성으로 계산하는 소프트웨어를 개발하여 가스종에 대해 자동적으로 유량을 보정할 수 있게 됐다. 또 실제 천연가스 파이프라인에서도 사용 가능한 임계 노즐 홀더 및 이것을 병렬로 접속하여 다점 유량에서 유량계의 교정이 가능한 챔버로 시험 제작하고 있다.

SOFC 실용화를 위해

SOFC 개발은 현재 1㎾~10㎾ 정도의 가정용 · 소규모 업무용 시스템에서부터 수 100㎾급 분산 전원용까지 동시 병행적으로 진행되고 있지만, 개발이 순조롭게 진행되면 향후 수년간 시장 도입이 개시될 것으로 생각되어 SOFC 개발 속도에 있어서는 일본 내외의 관련 규격을 시급히 정비할 필요가 있다.
국제 표준은 국가 · 기업 전략에 파급되는 영향은 더욱 더 커져, 유럽에서는 품질 보증 및 인증제도 등으로 대응할 수 있도록 품질 보증에 요구되는 제조 · 유통 과정에의 소급, 계측의 트레이서빌리티 확보 등을 고려한 규격 제정이 시도되고 있다. 이에 반해 일본에서는 트레이서빌리티 등의 중요성에 대한 인식이 충분하지는 않다. 관련 규격 제정시 이런 점을 충분히 고려하는 것이 중요할 것으로 생각된다.

정밀천칭(精密天秤)
미세한 물질의 측정이나 정밀 측정을 할 때 쓰는 저울. 대(臺)의 안정, 공기와 일광의 영향 따위를 피할 수 있다.

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