전기자동차가 주목받으면서 동력원인 이차전지의 용량을 키우고, 충전시간을 줄이는 게 중요해졌다. 하지만, 기존 흑연 음극소재는 리튬이온을 저장할 수 있는 용량 자체가 적고, 고속으로 충전하면 음극소재 표면에 리튬 금속이 석출돼 전지 성능과 안전성을 떨어뜨린다. 이런 흑연 음극소재의 단점을 극복할 물질로 흑연보다 10배 이상 용량이 큰 실리콘 소재가 차세대 음극 물질로 주목받고 있다. 하지만, 실리콘 소재는 전기 전도도가 낮고, 충전과 방전 시 부피가 급격히 변하는 문제가 있다. 이런 이유로 고용량과 고속 충전을 동시에 구현하는 리튬이온전지를 만드는 기술은 현재까지 어려운 문제로 남아 있었다.
니켈 촉매 환원법, 실리콘 나노 코팅으로
충전 속도 1.5배 단축, 충전 용량 50% 증가
조재필 교수팀은 기존 음극소재의 한계를 극복하기 위해 새로운 구조를 가진 흑연/실리콘 복합체를 합성하는 방법을 제안했다. 이 방법으로 합성한 ‘가장자리 활성화 흑연/실리콘 복합체’는 상용화된 전극 조건에서 1.5배 빨리 충전됐고, 용량도 50% 정도 늘었다. 이번 연구의 주역인 김남형 UNIST 에너지 및 화학공학부 석·박사통합과정 대학원생은 “이 기술의 핵심은 흑연에 리튬이온이 빠르게 드나들 수 있는 고속도로를만들어주는 ‘니켈 촉매 환원법’과 안정적으로 용량을 높여주는 실리콘 나노 코팅”이라며, “새로운 물질은 기존 흑연과 실리콘이 갖는 문제점을 동시에 해결해 차세대 고용량 음극소재로 적용 가능성을 입증했다”고 설명했다.
니켈은 탄소와 수소를 반응시키는 촉매로 작용할 수 있다. 연구진은 이 점을 이용해 흑연 음극소재의 가장자리에 니켈을 붙이고 수소와 반응시켰다. 그 결과 흑연 가장자리에 있는 탄소가 메탄(CH4) 가스로 변했다. 이런 반응이 연속적으로 일어나면 흑연 가장자리에 구멍이 생기면서 리튬이온이 쉽게 드나드는 길이 열린다. 이런 통로가 많아지면서 결과적으로 전지를 빨리 충전할 수 있게 된 것이다. 연구진은 또 가장자리에 구멍이 생긴 흑연에 실리콘을 얇게 코팅해 기존 흑연 음극소재보다 용량을 늘리는 구조를 만들었다. 흑연의 높은 전도성과 실리콘의 고용량 특징을 모두 살린 것이다.
조재필 교수는 “실리콘 나노 코팅 원천기술로 머리카락의 만 분의 일에 가까운 두께(20㎚ 이하)의 실리콘을 흑연 표면 위에 고르게 코팅해 고성능 흑연/실리콘 복합체를 구현했다”며, “전체 공정이 비교적 간단하고 저렴해 대량생산도 가능하다는 장점이 있다”고 설명했다. 그는 이어 “이번 연구는 전기자동차나 대용량 에너지저장장치(ESS)처럼 에너지 밀도가 크고 출력이 높은 배터리에 쓰일 음극소재를 만드는 데 성공적으로 적용 가능할 것”이라고 덧붙였다.
(왼쪽)상용 흑연에 니켈을 붙인 뒤, 촉매 환원과 기상 증착 과정을 통해 가장자리 활성화 흑연/실리콘 복합체를 합성한다. 촉매 환원과 기상 증착 공정은 중간에 멈추지 않고 단번에 진행 가능하다. (오른쪽 위)흑연 가장자리의 탄소가 수소를 만나 메탄가스로 환원되는 촉매 환원법의 모식도. (오른쪽 아래) 촉매 환원을 통해 리튬 이온 이동 통로가 만들어진 흑연의 모식도
급속 충전용 음극소재 가능성 열려
전기자동차용 이차전지 조건 충족
이번에 개발한 ‘가장자리 활성화 흑연/실리콘 복합체’를 리튬이온전지 음극소재로 적용할 경우, 기존보다 빠르게 충전시키고 많은 양의 에너지를 저장할 수 있다. 급속 충전용 고에너지 음극소재로서 가능성을 보인 것이다. 이는 빠른 충전 속도와 긴 주행거리가 보장돼야 하는 전기자동차용 이차전지의 조건을 충족하는 것이기도 하다. 앞으로 이 소재는 전기자동차나 중대형 ESS에 적용 가능할 것으로 기대된다. 이번 연구는 세계적인 학술지 네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications) 온라인판에 게재됐다. 연구 수행은 삼성전자 미래기술육성센터의 지원을 받아 이뤄졌다. (논문명) Fast-charging High-energy Lithium-ion Batteries via Implantation of a-Si Nanolayer in Edgeplane Activated Graphite Anodes)
차세대 배터리 음극소재를 개발한 연구팀. 왼쪽부터 채수종 연구원, 김남형 연구원, 마지영 연구원, 조재필 교수
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