 수년 소요되던 촉매 소재 성능 하루만에 탐색 완료한다 수소연료전지에서는 산소 환원 반응(ORR)과 수소 산화 반응(HOR)이 중요한 역할을 한다. 이 반응들은 촉매의 표면에서 일어나기 때문에 촉매의 성능이 반응의 효율성을 결정한다. 따라서 연료전지의 성능 향상에서 효율적인 촉매의 설계와 개발이 중요한 연구 주제다. 그러나 촉매의 성능은 그 구조와 조성에 따라 크게 달라지며, 이러한 변수들의 조합은 작업 범위가 매우 방대해진다. 이러한 작업 범위를 전부 탐색하며, 최적의 촉매를 찾아내기는 어렵다. 단, 문제해결 방안은 기계 학습(AI)를 활용하여 촉매의 구조적 안정성, 촉매 성능, 그리고 비용 효율성을 기반으로 촉매를 선별하는 새로운 방법론이다. 소개하는 연구성과는 이러한 고충을 한 번에 해결할 수 있는 방안으로 관련 분야 연구의 혁신적인 성과에 기여할 것으로 평가된다.
정리 편집부 자료 KIST
수소차에 사용되는 양성자 교환막 수소연료전지(PEMFC)1)는 양극에서 산소 환원 반응이 잘 일어나도록 값비싼 백금 촉매를 사용한다. 백금보다 더 효율적이고, 경제적인 촉매 소재를 개발하기 위해서 탐색해야 하는 원소의 조합과 조성이 방대해진다. 이 순간에도 연구자들은 실험실에서 수많은 시행착오를 거치고 있다.
한국과학기술연구원(KIST)은 계산과학연구센터 김동훈 박사, 한상수 박사와 물질구조제어연구센터 김종민 박사, 한국과학기술원(KAIST) 신소재공학과 이혁모 교수 공동연구팀이 새로운 인공지능 기반 촉매 선별 방법론을 제시하고, 이를 통해 순수 백금 촉매보다 더 값싸고, 2배 이상 높은 성능의 삼원소계 합금(Cu-Au-Pt) 신규 촉매 소재 개발에 성공했다고 밝혔다.
AI로 수소연료전지 촉매 개발해 공동연구팀은 촉매 표면에서 흡착 물질이 결합하는 에너지를 정확하게 예측하기 위해 SGCNN(촉매구조 그래프 합성곱 신경망)2) 인공지능 모델을 개발했다. 소재 탐색에 인공지능을 적용한 사례가 처음은 아니다. SGCNN 모델은 고체 소재의 벌크(bulk) 물성3) 예측에 특화된 CGCNN(결정 그래프 합성곱 신경망)4) 모델을 촉매 소재의 표면 물성 예측이 가능하도록 발전시킨 것이다.
그런데 벌크 물성과 표면 물성을 예측하는 것의 차이는 크다. 촉매의 표면 물성을 빠르고 정확히 예측할 수 있으면 이를 바탕으로 소재의 안정성, 성능, 비용의 3요소를 모두 충족하는 촉매를 더욱 효율적으로 선별할 수 있다. 실제로 해당 방법론으로 연료전지 양극반응 촉매를 개발했을 때 약 3,200개의 삼원소계 후보 소재들의 가능성을 단 하루 만에 탐색할 수 있었는데. 이것은 기존에 촉매 물성 예측에 사용되던 밀도범함수이론(DFT)5)을 이용한 흡착에너지 시뮬레이션 계산법으로는 수년이 소요되던 규모다.
연구진은 약 3,200개의 후보 소재 가운데 백금 촉매를 능가할 가능성이 있는 10개의 촉매에 대한 실험검증을 통해 삼원소계(Cu-Au-Pt) 신규 합금촉매를 개발했다. 이 촉매는 순수 백금촉매 대비 백금 원소를 37%만 사용하지만, 반응전류밀도(kinetic current density)는 순수 백금 촉매보다 2배 이상 높게 나오는 고성능을 보였다. 또한 해당 촉매는 안정성 테스트를 5,000회 거친 후에도 성능 열화가 거의 일어나지 않는 훌륭한 내구성을 보였다.
 백금보다 값싸고 효율적인 삼원소계 합금 신촉매 개발 연구에서는 수소연료전지를 위한 삼원소계 촉매소재 개발을 목적으로 인공지능(AI) 기반 촉매 선별 방법론을 제시한다. 이 프로세스는 촉매의 구조적 안정성, 성능, 그리고 비용 효율성이라는 선별기준을 적용하여 연료전지의 양극반응에 효과적인 촉매소재를 10개 선별한다. 이 후보 소재들은 합성 가능성이 높으며, 기존의 Pt보다 비용이 낮고 촉매성능이 높을 가능성이 큰 소재들이다. 산소 환원 반응을 위한 최종 후보 중 하나인 코어@쉘 (core@shell) 구조의 Cu-Au 합금 코어(core)에 Pt 쉘(shell)이 있는 코어-쉘 구조의 ‘Cu3Au@Pt’촉매를 실험적으로 구현하였다.
진공증착 기술 (sputtering, arc plasma)을 이용하여 박막 구조 형태의 Cu3Au@Pt 촉매를 제조하였고 이를 전기화학 평가를 통해 Pt 박막과 대비하여 2.7배의 낮은 Pt의 사용량에도 불구하고 약 2배 높은 반응전류밀도 (kinetic current density)를 보여줌을 확인하였다. 개발된 AI 기반 촉매 스크리닝 프로토콜은 다양한 촉매 문제를 탐색하는 데 활용될 수 있으며, 이는 촉매의 성능 향상과 비용 절감에 기여할 것으로 기대된다. 이러한 접근법은 연료전지의 상업적 활용을 위한 중요한 단계를 제공하며, 이는 연료전지 기술의 발전에 중요한 역할을 할 것으로 예상된다. KIST 김동훈 박사는 “향후 양질의 흡착에너지 데이터를 지속해서 구축해 더욱 정교한 인공지능 모델링을 수행할 계획이며, 이는 촉매 소재 개발의 성공률을 더욱 향상시킬 것”이라고 기대했다. 이번에 개발된 방법론은 수소 연료전지용 촉매뿐만 아니라 수소경제 실현에 필수 적인 수전해 기반 수소 생산과 같은 다양한 촉매 반응에도 즉각 적용할 수 있다는 장점을 갖고 있다. 연구팀은 소재 및 시스템 최적화를 통해 개발된 촉매의 단가를 더 낮추고, 성능을 향상시킬 계획이다.6) 연구자와의 인터뷰 연구의 배경은 수소연료전지에서는 산소 환원 반응(ORR)과 수소 산화 반응(HOR)이 중요한 역할을 한다. 이 반응들은 촉매의 표면에서 일어나기 때문에 촉매의 성능이 반응들의 효율성을 결정짓는다. 따라서 정확하면서도 빠르게 흡착에너지를 예측할 수 있는 기술 개발이 필요하다는 인식이 강화되었다. 이러한 배경 속에서, 본 연구팀은 기계학습을 활용하여 이 문제를 해결하고자 하였다. 특히, 본 연구팀은 다양한 구성 요소를 가진 복합재료를 촉매로 사용하는 것에 주목하였는데, 이는 기존에는 구성 공간이 너무 방대하여 촉매 재료로서 고려하기 어려웠던 영역이다. 이를 위해, 본 연구팀은 구조 안정성, 촉매 성능, 그리고 비용 효율성을 기준으로 하는 기계학습 기반의 촉매 스크리닝 프로토콜을 개발하였다.
기존의 성과와 다른 점은
이번 연구에서는 기존에 존재했던 두 가지 주요한 문제를 해결하였다. 첫 번째로, 이번 연구의 주요 대상인 삼원계 합금은 흡착 에너지 데이터가 부족한 문제가 있었다. 특히, 이번 연구의 목표는 이진 데이터베이스를 사용하여 고성능의 삼원계 합금 촉매를 예측하는 것이었기 때문에, 삼원계 합금 흡착 에너지 데이터를 명시적으로 분석에 포함하지 않는 것은 큰 도전이었다. 두 번째로, AI 모델은 산소 환원 반응 촉매 성능 예측에 중요한 OOH 흡착체에 대해 상대적으로 낮은 예측 정확도를 보였다. 이는 OOH 흡착체에 대한 데이터셋이 다른 흡착물에 비해 제한적이었기 때문이다.
이러한 문제를 해결하기 위해, 이번 연구에서는 그래프 신경망을 약 만 개의 DFT 수준에서 얻은 흡착 에너지 값으로 훈련시켜, 구조 안정성(열역학적 및 기계적), 촉매 성능, 비용 효율성을 포함한 기준으로 완전히 ML 기반의 스크리닝 과정을 설계하였다. 이를 통해, ORR 및 HOR 전극 각각에 대해 세 천 개 이상의 테스트 재료 중에서 오직 10개와 37개의 유망한 후보만을 선별하였다. 이 후보들은 순수 Pt보다 더 낮은 비용과 더 높은 성능을 가질 가능성이 있다. 실험적 검증을 통해, ORR에 대한 10개의 최종 후보 중 하나인 Cu3Au@Pt 박막이 Pt 박막보다 훨씬 뛰어난 성능을 보였다. 이는 약 2배 증가한 반응 전류밀도와 2.7배 감소한 Pt 사용량을 확인함으로써 입증되었다. 이러한 결과는 이번 연구에서 제시된 AI 기반의 설계 전략이 일반적인 다원소 시스템 및 촉매 문제를 탐색하는 데 유용할 것임을 보여준다.
상용화 범위는 촉매의 상용화를 위해서는 촉매의 다른 특성(활성, 선택성 등)보다도 안정성이 매우 중요하다. 하지만 이러한 안정성 특성은 실험적으로 평가하기에는 많은 시간 및 실험이 필요하여 관련 예측 기술 개발은 상용화 관점에서도 가치가 높다. 하지만 기존 시뮬레이션 기술로 나노입자 촉매의 안정성을 예측하기 위해서는 시뮬레이션 비용과 시간의 한계로 실험간의 간극을 가져올 수밖에 없다. 이런 점에서 본 연구팀에서 개발한 AI 기술은 기존 기술로는 예측할 수 없었던 새로운 예측 기술을 제공하였다. 또한 개발된 딥러닝 모델은 백금뿐만 아니라 다양한 금속 원소 및 합금에도 적용할 수 있어 높은 안정성을 가지는 신소재 나노입자 촉매 개발에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
기대효과와 과제는 높은 안정성을 가지는 신소재 나노입자 촉매를 개발함으로써 연료전지에서 문제가 되었던 낮은 수명을 해결할 수 있을 것으로 기대된다. 이를 위하여 백금만이 아닌 다른 다양한 원소에도 적용할 수 있도록 모델 학습용 데이터를 확보하고 딥러닝 모델을 확장한다는 계획이다.
1) 양성자 교환막 수소연료전지(PEMFCs : proton-exchange membrane fuel cells) : 양극과 음극 사이에 양성자 교환막을 사용하여 수소로부터 전기를 생성하는 연료전지 기술로 수소자동차의 연료전지용으로 많이 연구된다. 연료전지에서는 산소 환원 반응(ORR)과 수소 산화 반응(HOR)이 중요한 역할을 하는데, 이 반응들은 촉매의 표면에서 일어나기 때문에 촉매의 성능이 이 반응들의 효율성을 결정짓는다. 2) SGCNN : slab graph convolutional neural network의 약어. 촉매구조에 적용가능한 그래프 신경망 인공지능 모델이며, 기존의 결정 그래프 합성곱 신경망 (CGCNN) 모델을 촉매시스템에 맞게 최적화한 모델이다. 3) 벌크물성 : 소재의 표면이나 미세한 구조를 고려하지 않고 물질 전체에 걸쳐 나타나는 재료의 특성을 의미한다. 4) CGCNN : CGCNN 모듈에 적용된 Crystal Graph Convolutional Neural Network (CGCNN)은 재료과학 분야의 대표적인 예측 모델이다. 5) 밀도범함수이론(Density Functional Theory): 물질, 분자 내부에 전자가 들어있는 모양과 그 에너지를 양자역학으로 계산하기 위한 이론이다. 6) 이 연구성과는 삼성전자의 삼성미래기술육성사업(SRFC-MA1801-03) 및 과학기술정보통신부(장관 이종호)의 소재연구데이터플랫폼사업 지원으로 수행되었으며, 한국에너지기술연구원 박영태 박사후 연구원과 한국과학기술연구원 물질구조제어연구센터 황창규 연수생 (고려대학교 박사과정 학생)이 공동 제1저자로 참여하여 국제 학술지 <Applied Catalysis B: Environmental>에 7월 24일 온라인 개재되었다.
<Energy News>
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