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[방전 플라스마에 의한 환경개선기술 ③]
유전체의 이차전리 작용
물과 공기의 정화, 환경오염물질의 분해에 이용되는 오존의 생성 및 플라스마 텔레비전에는 유전체 장벽 방전(Dielectric Barrier Discharge: DBD) 플라즈마가 이용되고 있다. 오존의 생성효율 및 플라스마 텔레비전의 발광효율을 높이는 하나의 방법으로 전자 방출률이 높은 전극재료를 사용하는 것이 권장된다. 이에 초점을 맞춰 본고에서는 유전체 장벽 방전용 전극재료의 이차전리 작용에 대해 개설하기로 하고, 오존 생성에 관한 시뮬레이션을 통해 유전체 전극의 이차전자 방출계수가 오존 생성에 어떠한 영향을 미치는가에 대해 소개한다. 또, 시뮬레이션에 사용되는 이차전자 방출계수가 실험에서는 어떻게 구해지는지 그 방법과 문제점에 대해서도 함께 해설한다.
정리 편집부
대기압 유전체 장벽 방전의 이차전자 방출의존성
대기압 산소 유전체 장벽 방전 중의 스트리머
대기압 산소 DBD의 2차원 모델에 의한 시뮬레이션이 실시되어 기존에 알려진 1차 스트리머외에 소(小) 스트리머, 2차 스트리머가 반주기 내에 순차적으로 발생한다는 보고가 있다. [그림 1]에 이 3종류의 스트리머 발생 시 전자밀도분포를 나타냈다. 이 결과들은 구동주파수 200kHz, 진폭 7.5kV의 정현파를 인가하여 양이온·광자에 의한 이차전자 방출계수 γi, γp를 각각 0.2, 0.02로 한 경우의 시뮬레이션 결과이다. [그림 1](a)을 보면 메인 스트리머인 5개의 1차 스트리머가 음극 쪽으로 발달하고 있음을 알 수 있다. 이 스트리머는 음극에 도착 후 유전체에 따라 퍼지는 연면방전으로 전환되고, 각각의 연면방전이 충돌하여 방전이 소호(消弧, arc extinguishing)된다. [그림 1](b)에서는 소규모의 5개 스트리머(그림 안의 ○부분)가 발생하고 있다.(양단의 ○는 주기적 경계조건을 취하고 있기 때문에 동일한 ○로 되어 있음) 한편, [그림 1](c)를 보면 [그림 1](a)에서의 1차 스트리머와 같은 위치의 스트리머가 보이므로 2차 스트리머임을 확인할 수 있다. 이와 같이 2차원 멀티 필라멘트 대기압 산소 유전체 장벽 방전의 시뮬레이션에서는 다양한 종류의 스트리머가 발생하며 기존의 0, 1차원 모델에 의한 시뮬레이션에서는 얻을 수 없었던 결과들이 나오고 있다.[그림 2]에 오존 생성률의 공간분포에서의 1주기 평균을 나타냈다. 오존이 주로 생성되는 영역은 각 스트리머가 발생한 방전공간과 연면방전이 발생한 유전체 표면 근방임을 알 수 있으며, 10개의 필라멘트상(狀)의 영역을 형성하고 있음을 확인할 수 있다. 흥미롭게도 전자밀도가 그다지 높아지지 않는 소(小) 스트리머의 발생영역에서도 오존이 생성되어 있음을 알 수 있다. 지금까지 주로 스트리머에 의해 오존 생성이 이루어지는 것으로 알려져 왔지만 본 시뮬레이션 결과로부터 연면방전이 발생하는 유전체 근방에서의 생성이 주된 것임을 확인할 수 있었다. 또 오존은 주로 1개의 산소원자와 2개의 산소분자의 3체 반응으로써 생성되기 때문에 얼마나 많은 산소원자를 생성하는가가 중요하다. [그림 3]에 방전공간에서의 산소원자 생성률 및 생성량의 시간변화를 나타냈다. 영역 A1, A2, B, C는 각각 1차 스트리머(PS), 연면방전(SD), 소(小) 스트리머(SmS), 2차 스트리머(ScS)에 의해 생성되는 산소원자 생성률 및 규격화된 생성량을 나타내며, 각각 약 27%, 31%, 14%, 28%의 비율로 생성됨을 알 수 있다. 소(小) 스트리머에 의한 산소원자 생성량은 1차 스트리머에 의한 생성량의 절반 정도까지 도달하였으며, 산소원자의 생성량도 연면방전에 의한 것이 최대가 되는 것으로 나타났다.  
이차전자 방출계수 의존성
[그림 4]에 이차전자 방출계수를 변화시킨 경우의 전자밀도 공간분포(1주기 평균)를 나타냈다. [그림 4](a)는 [그림 1]과 같은 조건(높은 γ의 경우)의, 그리고 [그림 4](b)는 각 이차전자 방출계수를 [그림 4](a)보다 두 자릿수 정도 작게 한 경우(낮은 γ의 경우)의 전자밀도분포이다. [그림 4](a)에 보이는 것처럼 1주기 평균의 전자밀도분포에서는 1차 스트리머가 발생한 영역으로, 고전자밀도 상태임을 알 수 있다. 소(小) 스트리머, 연면방전의 발생은 확인할 수 없다. 이 때문에 기존의 오존 생성이 1차 스트리머에 의한 것이라는 주장이 나왔던 것으로 추측된다. 한편, [그림 4](b)에서는 [그림 4](a)와 마찬가지로 1차 스트리머가 발생한 영역으로서 필라멘트상(狀)의 고전자밀도 상태임을 확인할 수 있다. 높은 γ의 경우 필라멘트의 수가 5개인 것에 비해 낮은 γ의 경우는 2개로 줄어들어 각각의 필라멘트 굵기가 두꺼워진 것을 확인할 수 있다. 또한, 연면방전에 의한 고전자밀도영역도 확인이 가능한데 1차 스트리머에 의한 고전자밀도영역이 보다 넓어 이 사례에서도 기존의 오존 생성이 스트리머에 의한 것이라는 설이 맞는 것처럼 보인다. [그림 5]에 낮은 γ의 경우 오존 생성률의 공간분포(1주기 평균)를 나타냈다. 이 그림에서도 알 수 있듯이 낮은 γ의 경우에서도 역시 주된 오존 생성은 유전체 근방에서 이루어지며, 연면방전에 의한 것임을 확인할 수 있다. 연면방전에 의한 오존 생성은 증가하고 있는데 방전공간에서의 오존 생성은 감소하기 때문에 방전공간 전체에서의 오존 생성률은 낮아진다. 이와 같이 이차전자 방출계수가 대기압 산소 유전체 장벽 방전에 미치는 영향은 크다. 또한, 이차전자 방출계수를 서서히 작게 하면 오존 생성률이 극소치가 된다는 사실도 알려져 있다. 장시간의 반복 방전에 의한 유전체 표면의 열화 등은 이차전자 방출계수의 변화에 대응함으로써 오존 생성량을 변화시킬 수 있음을 시사하고 있다.
 
유전체의 이차전리 계수 측정여기서 말하는 이차전리 계수(타운센드의 제2계수)는 이차전자 방출계수라고도 불린다. 그러나 각각의 논문에 기술되어 있는 내용들을 살펴보면, 진공 중 이온빔 실험에 의해 측정한 이차전지 방출계수를 말하고 있는 경우와 가스를 채운 방전전극 간의 방전개시전압에서 구한 이차전리 계수를 말하고 있는 경우가 있어 주의할 필요가 있다.이차전자 방출계수의 측정 이차전자 방출계수(정확하게는 이온 충돌에 의한 이자천자 방출계수)는 진공 중 재료 표면에 조사(照射)된 양이온 전류에 대한 방출된 전자전류 크기의 비율로 나타낸다. 즉, 에서 구하는 것이다. 그러나 J.P.Boeuf에 의하면, 이 측정에서는 저에너지 이온빔을 발생시키기가 어렵고 실험장치도 고정밀도 설비를 필요로 할 뿐 아니라, 유전체 박막 평가에서는 얻어진 결과들의 편차가 커서 다른 측정과의 비교가 어려운 실정이라고 한다.
이차전리 계수의 측정
일반적으로는 타운센드의 제2계수라고도 하는데 이를 결정하는 하나의 방법으로 타운센드의 불꽃조건식에서 이차전리 계수 γ를 결정하는 방법이 있다. 이것은 가스를 채운 균일한 전계 중에서 전극 간의 방전개시전압 Vs를 측정하고 이때의 환산전계 E/p0(E: 전계, p0 : 0℃ 환산가스압력)로 결정되는 전리계수 α/p0를 사용하여 로부터 구하는 것이다. 통상 금속전극의 γ가 구해지고 있으며, 그 연구의 역사는 길다. (2)식의 αd(d: 전극간 거리)는  로도 쓸 수 있으며, 전리지수라 불리고 있다. 그러나 DBD의 경우 1쌍의 전극 중 적어도 한쪽은 유전체 전극이며, 방전에 의한 전하가 유전체 전극상에 축적되므로 전극간의 방전개시전압을 어떤 식으로 결정할 것인가가 중요한 문제가 된다. 또, (2)식을 사용할 때에는 타운센드 방전에 따른 방전현상인가를 파악해야 한다. 유전체 전극간의 방전개시전압 Vs를 알기 위해서는 ①직류전압 인가시의 방전개시전압, 또는 ②교류전압 인가시의 방전개시전압을 측정하는 방법이 제안되어 있다. 이 중 ②에 대해서는 방전을 반복함으로써 유전체 전극상에 축적된 전하를 고려한, 유전체 전극간의 방전개시전압을 결정하는 방법이 채용되고 있으며, 전극간 인가전압과 방전전하량으로 이루어지는 리사주 곡선(Lissajous curve)으로부터 방전개시전압을 구할 수 있다.
①의 직류방전에서의 측정 시에도 방전 직전에 유전체 전극상에 축적된 전하를 제거할 필요가 있으며, 이러한 축적전하를 제거하는 방법으로는 ②와 같이 교류전압을 인가하여 방전을 실시하면 좋다고 알려져 있다. 유전체 전극상에 축적된 전하는 유전체 전극재료, 형상과 대지간의 회로로 결정되는 시정수 τ0에서 감쇠하는 것으로, 일반적으로는 긴 시간을 요한다. 그런데 축적전하의 측정을 위해 방전갭과 직렬로 연결한 방전전하 검출용 콘덴서의 양단에 오실로스코프의 프로브를 접속하게 되면 시정수 τ1(τ0＞τ1)에서 전하가 감쇠한다. 일반적인 설명으로는 프로브가 측정에 혼란을 주게 되는데 이로 인해 축적전하를 보다 빠르게 감쇠시켜 다음의 방전을 위해 전압이 인가될 때까지 축적전하를 제거할 수 있다. 실제로 전극간에 인가하는 전원전압의 주파수를 조정하면서 실시하면 유전체상의 전하를 제거할 수 있고, 축적전하의 영향이 없는 상태에서 방전개시전압을 측정할 수 있음이 확인되었다. 이를 위해서는 주파수를 낮게 할 필요가 있고, 전극간 전계는 평등하며 거기서 발생하는 방전도 타운센드 방전상태라고 추정할 수 있다. [그림 6]의 (a)는 이러한 경우의 측정 예로, Ar가스 중의 MgO와 스테인리스강 전극간의 인가전압 V(t)와 MgO상의 축적전하 q(t), (b)는 q(t)에서 얻어진 방전전류 i(t), (c)는 갭전압 Vg(t), MgO상의 축적전하에 의한 전압 Vw(t)이다. 이 실험결과는 “γ측정은 낮은 주파수의 전압하에서 실시해야 한다”는 Boeuf의 주장과 일치하고 있다. 이때의 방전개시전압을 사용하여 (2)식에서 구한 전리지수는 스트리머 파괴가 생기는 전리지수 18~20보다 작아져 타운센드 방전으로 간주할 수 있다. [그림 6]에서 결정한 Ar가스 중 MgO전극의 이차전리 계수를 [그림 7]에 나타냈다. 이에 대해 교류인가전압의 주파수가 높아지면 축적전하의 영향이 남아있는 상태에서 방전이 발생하기 때문인 것인지 관측되는 방전전류는 펄스상(狀)이 되고 타운센드 방전으로서 다룰 수 없게 된다. 그러므로 (2)식을 이용하는 것은 불가능하다고 판단된다. 이렇게 낮은 주파수에서의 실험을 통해 γ의 값은 구할 수 있지만, ‘양이온의 충돌에 의해 유전체 표면에서 전자방출이 일어나는가’하는 점에 대해서는 향후 심도 있는 검토가 필요하다.   <Energy News>
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